清華新聞網(wǎng)10月23日電 具有螢石結(jié)構(gòu)的氧化物（如ZrO2、HfO2）因其獨(dú)特的極化特性和良好的CMOS工藝兼容性，在電子材料領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。它們除了具有穩(wěn)定且無(wú)尺寸限制的鐵電性外，反鐵電性的研究也迅速發(fā)展。尤其是固溶體HfxZr1-xO2（HZO）反鐵電材料，因其較低的能壘、更快的開(kāi)關(guān)速度及更優(yōu)的疲勞特性，有望應(yīng)用于反鐵電存儲(chǔ)器、負(fù)電容晶體管及高能量密度儲(chǔ)能器件中。螢石體系的反鐵電性通常被認(rèn)為來(lái)源于電場(chǎng)誘導(dǎo)的四方相（P4?/nmc）與鐵電正交相（Pca21）的可逆相變，近期有研究提出了其源于兩個(gè)正交相（Pbca與Pca21）之間可逆相變的可能。由于HZO各相的晶格常數(shù)和能量極為接近，在多晶薄膜體系中難以準(zhǔn)確區(qū)分，外延薄膜的高結(jié)晶度和單一取向有助于揭示其本征相結(jié)構(gòu)特征和反鐵電性能。然而，盡管螢石結(jié)構(gòu)外延鐵電薄膜的研究已取得顯著進(jìn)展，但在外延體系中穩(wěn)定反鐵電性仍具挑戰(zhàn)性，限制了對(duì)其機(jī)理的理解及器件應(yīng)用。
近日，清華大學(xué)材料學(xué)院馬靜課題組與中國(guó)科學(xué)院物理研究所/中國(guó)科學(xué)院大學(xué)、美國(guó)德克薩斯大學(xué)圣安東尼奧分校研究團(tuán)隊(duì)合作，在螢石結(jié)構(gòu)反鐵電外延薄膜結(jié)構(gòu)與性能調(diào)控方面取得新進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)在LSAT（110）單晶襯底上外延生長(zhǎng)ZrO2薄膜，通過(guò)在ZrO2層間插入超薄LSMO層，構(gòu)建出ZrO2-LSMO疊層結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了螢石結(jié)構(gòu)氧化鋯中反鐵電性的穩(wěn)定。X射線(xiàn)衍射與球差矯正掃描透射電子顯微鏡結(jié)果證實(shí)反鐵電性來(lái)源于Pbca相，宏觀(guān)鐵電測(cè)試和微觀(guān)壓電力顯微鏡觀(guān)測(cè)到反鐵電Pbca相與鐵電Pca21相之間可逆、非易失的轉(zhuǎn)變。研究表明，超薄LSMO插層導(dǎo)致了不連續(xù)的異質(zhì)界面，誘導(dǎo)ZrO2晶格內(nèi)形成了高密度的刃型與螺型位錯(cuò)，誘發(fā)剪切應(yīng)變并導(dǎo)致ZrO2層產(chǎn)生晶格β角晶格畸變。結(jié)合第一性原理計(jì)算，揭示了β角畸變通過(guò)促進(jìn)P42/nmc→Pnma→Pbca相變路徑穩(wěn)定Pbca反鐵電相的機(jī)理，并建立了ZrO2外延薄膜應(yīng)變狀態(tài)與相穩(wěn)定性的關(guān)系圖，為材料設(shè)計(jì)提供了理論指導(dǎo)。
該研究不僅首次在外延ZrO2體系中實(shí)現(xiàn)了室溫下穩(wěn)定的反鐵電性，還揭示了剪切應(yīng)變導(dǎo)致的晶格畸變?cè)谙喾€(wěn)定性與反鐵電-鐵電轉(zhuǎn)變中的關(guān)鍵作用，為剪切應(yīng)變工程調(diào)控螢石氧化物的鐵電與反鐵電性、抑制多晶螢石薄膜的喚醒作用等應(yīng)用場(chǎng)景提供了重要的理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)與設(shè)計(jì)思路。
ZrO2-LSMO疊層結(jié)構(gòu)中β角晶格畸變誘導(dǎo)的反鐵電穩(wěn)定性
研究成果以“ZrO2-LSMO疊層結(jié)構(gòu)中β角畸變誘導(dǎo)的反鐵電性”（β-angle distortion stabilized antiferroelectricity in engineered ZrO2-LSMO laminate structure）為題，于10月18日在線(xiàn)發(fā)表于《先進(jìn)材料》（Advanced Materials）。
清華大學(xué)材料學(xué)院2023級(jí)博士生郭嘉晟、中國(guó)科學(xué)院大學(xué)副研究員陶蕾為論文共同第一作者，清華大學(xué)材料學(xué)院副教授馬靜、中國(guó)科學(xué)院物理研究所/中國(guó)科學(xué)院大學(xué)研究員杜世萱、中國(guó)科學(xué)院物理研究所副研究員張慶華、美國(guó)德克薩斯大學(xué)圣安東尼奧分校教授陳充林為論文共同通訊作者。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目等的資助。
論文鏈接：
http://doi.org/10.1002/adma.202510844
供稿：材料學(xué)院
編輯：李華山
審核：郭玲
