清華新聞網(wǎng)12月2日電 化工行業(yè)碳排放占我國(guó)工業(yè)碳排放的近20%，其低碳轉(zhuǎn)型亟需顛覆性技術(shù)。在“雙碳”目標(biāo)下，以可再生能源驅(qū)動(dòng)化工生產(chǎn)的綠電化工已成為重要發(fā)展方向。其中，過(guò)氧化氫電合成技術(shù)利用可再生電力，將水和空氣直接轉(zhuǎn)化為過(guò)氧化氫，具有反應(yīng)條件溫和、綠電適應(yīng)性強(qiáng)、產(chǎn)品純度高、應(yīng)用場(chǎng)景豐富等優(yōu)勢(shì)，有望替代傳統(tǒng)能源和廢料密集型的蒽醌工藝，成為綠電化工的示范路徑。但該技術(shù)的發(fā)展長(zhǎng)期以來(lái)受限于催化材料、電極界面和系統(tǒng)集成等多重挑戰(zhàn)。
圖1.綠電合成過(guò)氧化氫的分布式應(yīng)用場(chǎng)景
針對(duì)上述挑戰(zhàn)，清華大學(xué)化工系張強(qiáng)、唐城團(tuán)隊(duì)展開(kāi)了系統(tǒng)性攻關(guān)，構(gòu)建了從原子級(jí)催化劑到反應(yīng)器的全鏈條技術(shù)方案，實(shí)現(xiàn)了高效穩(wěn)定、適配綠電的過(guò)氧化氫電合成，為發(fā)展分布式綠電化工奠定了基礎(chǔ)。在催化材料層面，團(tuán)隊(duì)創(chuàng)制了具有獨(dú)特氧配位結(jié)構(gòu)的鈷單原子催化劑，在寬電位區(qū)間內(nèi)對(duì)過(guò)氧化氫選擇性超過(guò)95%，并通過(guò)納米顆粒輔助實(shí)現(xiàn)活性位點(diǎn)的動(dòng)態(tài)補(bǔ)充，實(shí)現(xiàn)了在–50 mA cm–2電流密度下耐受55次啟停循環(huán)并穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)500小時(shí)。在電極界面層面，團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)出三維疏水網(wǎng)格氣體擴(kuò)散電極，通過(guò)精準(zhǔn)調(diào)控氣液兩相流，突破了零極距膜反應(yīng)器中反應(yīng)物傳輸與產(chǎn)物移除的傳質(zhì)瓶頸，實(shí)現(xiàn)了以純水和空氣為原料、無(wú)電解質(zhì)添加的高純過(guò)氧化氫電合成?；谏鲜鐾黄?，團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)出高效靈活的綠電合成系統(tǒng)，可以實(shí)現(xiàn)過(guò)氧化氫濃度（153.6–2443.7 mg L–1）與產(chǎn)率（31.1–1.1 mL min–1）的靈活調(diào)控，并在模擬光伏波動(dòng)工況下保持穩(wěn)定運(yùn)行，展現(xiàn)出與可再生能源高度適配的能力，為分布式制造、紙張漂白、智慧農(nóng)業(yè)、廢水處理等場(chǎng)景提供了可行的技術(shù)路徑。
圖2.（a）氧配位的鈷單原子催化劑（b）電合成純過(guò)氧化氫溶液的三相界面工程策略（c）500小時(shí)穩(wěn)定性測(cè)試（d）用于智慧農(nóng)業(yè)的綠電合成系統(tǒng)展示
研究成果以“適應(yīng)波動(dòng)性可再生能源的高穩(wěn)定性過(guò)氧化氫電合成”（Highly stable electrosynthesis of hydrogen peroxide adapted to fluctuating renewable energy）和“通過(guò)三相界面工程實(shí)現(xiàn)無(wú)電解質(zhì)純過(guò)氧化氫電合成”（Electrolyte-free electrosynthesis of pure H2O2via triple-phase interface engineering）為題，分別于8月18日和11月28日發(fā)表于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）。
清華大學(xué)化工系博士后李欣欣為論文第一作者，化工系教授張強(qiáng)、副研究員唐城為論文通訊作者。研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金、清華大學(xué)“水木學(xué)者”計(jì)劃、華能集團(tuán)科技攻關(guān)項(xiàng)目的支持。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1002/anie.202510448
https://doi.org/10.1002/anie.202519825
供稿：化工系
編輯：李華山
審核：郭玲
